Saito Hiraga y Louise Françoise Le Blanc de La Vallière pasan a la ofensiva después de los eventos de Zero no Tsukaima: Princesas no Rondo. Juntos, se enfrentan al rey José en la Ciudad Santa de Romalia con la ayuda de otros dos que controlan el poder del "vacío". Pero en medio de los muchos conflictos que se avecinan, un antiguo mal comienza a agitarse en las sombras. ¿Sus vínculos íntimos se convertirán en algo más o serán destrozados por la dificultad cada vez mayor de las tareas que deben realizar? Zero no Tsukaima F sigue la historia de Louise y Saito cuando enfrentan juntos sus desafíos finales.